TY - JOUR A1 - Rangel, Tonatiuh A1 - Rignanese, Gian-Marco A1 - Olevano, Valerio T1 - Can molecular projected density of states (PDOS) be systematically used in electronic conductance analysis? JF - Beilstein Journal of Nanotechnology PY - 2015/// VL - 6 SP - 1247 EP - 1259 SN - 2190-4286 DO - 10.3762/bjnano.6.128 PB - Beilstein-Institut JA - Beilstein J. Nanotechnol. UR - https://doi.org/10.3762/bjnano.6.128 KW - benzene-diamine KW - benzene-dithiol KW - DFT-Landauer KW - molecular electronics KW - nanoelectronics KW - quantum transport N2 - Using benzenediamine and benzenedithiol molecular junctions as benchmarks, we investigate the widespread analysis of the quantum transport conductance in terms of the projected density of states (PDOS) onto molecular orbitals (MOs). We first consider two different methods for identifying the relevant MOs: (1) diagonalization of the Hamiltonian of the isolated molecule and (2) diagonalization of a submatrix of the junction Hamiltonian constructed by considering only basis elements localized on the molecule. We find that these two methods can lead to substantially different MOs and hence PDOS. Furthermore, within Method 1, the PDOS can differ depending on the isolated molecule chosen to represent the molecular junction (e.g., with or without dangling bonds); within Method 2, the PDOS depends on the chosen basis set. We show that these differences can be critical when the PDOS is used to provide a physical interpretation of the conductance (especially when its value is small, as it happens typically at zero bias). In this work, we propose a new approach in an attempt to reconcile the two traditional methods. Although some improvements were achieved, the main problems remain unsolved. Our results raise more general questions and doubts on a PDOS-based analysis of the conductance. ER - TY - JOUR AU - Reed, M. A. AU - Zhou, C. AU - Muller, C. J. AU - Burgin, T. P. AU - Tour, J. M. JF - Science PY - 1997/// VL - 278 SP - 252 EP - 254 DO - 10.1126/science.278.5336.252 ER - TY - JOUR AU - Xu, B. AU - Tao, N. J. JF - Science PY - 2003/// VL - 301 SP - 1221 EP - 1223 DO - 10.1126/science.1087481 ER - TY - JOUR AU - Park, H. AU - Park, J. AU - Lim, A. K. L. AU - Anderson, E. H. AU - Alivisatos, A. P. AU - McEuen, P. L. JF - Nature PY - 2000/// VL - 407 SP - 57 EP - 60 DO - 10.1038/35024031 ER - TY - JOUR AU - Venkataraman, L. AU - Klare, J. E. AU - Tam, I. W. AU - Nuckolls, C. AU - Hybertsen, M. S. AU - Steigerwald, M. L. JF - Nano Lett. PY - 2006/// VL - 6 SP - 458 EP - 462 DO - 10.1021/nl052373+ ER - TY - BOOK AU - Datta, S. 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