TY - JOUR A1 - Heßelmann, Andreas T1 - Correlation effects and many-body interactions in water clusters JF - Beilstein Journal of Organic Chemistry PY - 2018/// VL - 14 SP - 979 EP - 991 SN - 1860-5397 DO - 10.3762/bjoc.14.83 PB - Beilstein-Institut JA - Beilstein J. Org. Chem. UR - https://doi.org/10.3762/bjoc.14.83 KW - dispersion KW - many-body effects KW - water N2 - Background: The quantum-chemical description of the interactions in water clusters is an essential basis for deriving accurate and physically sound models of the interaction potential for water to be used in molecular simulations. In particular, the role of many-body interactions beyond the two-body interactions, which are often not explicitly taken into account by empirical force fields, can be accurately described by quantum chemistry methods on an adequate level, e.g., random-phase approximation electron correlation methods. The relative magnitudes of the different interaction energy contributions obtained by accurate ab initio calculations can therefore provide useful insights that can be exploited to develop enhanced force field methods.Results: In line with earlier theoretical studies of the interactions in water clusters, it has been found that the main contribution to the many-body interactions in clusters with a size of up to N = 13 molecules are higher-order polarisation interaction terms. Compared to this, many-body dispersion interactions are practically negligible for all studied sytems. The two-body dispersion interaction, however, plays a significant role in the formation of the structures of the water clusters and their stability, since it leads to a distinct compression of the cluster sizes compared to the structures optimized on an uncorrelated level. Overall, the many-body interactions amount to about 13% of the total interaction energy, irrespective of the cluster size. The electron correlation contribution to these, however, amounts to only about 30% to the total many-body interactions for the largest clusters studied and is repulsive for all structures considered in this work.Conclusion: While this shows that three- and higher-body interactions can not be neglected in the description of water complexes, the electron correlation contributions to these are much smaller in comparison to the two-body electron correlation effects. Efficient quantum chemistry approaches for describing intermolecular interactions between water molecules may therefore describe higher-body interactions on an uncorrelated Hartree–Fock level without a serious loss in accuracy. ER - TY - JOUR AU - Ludwig, R. JF - Phys. Chem. Chem. Phys. PY - 2002/// VL - 4 SP - 5481 DO - 10.1039/B207000F ER - TY - JOUR AU - Jorgensen, W. L. AU - Chandrasekhar, J. AU - Madura, J. D. AU - Impey, R. W. AU - Klein, M. L. JF - J. Chem. Phys. PY - 1983/// VL - 79 SP - 926 DO - 10.1063/1.445869 ER - TY - JOUR AU - Horn, H. W. AU - Swope, W. C. AU - Pitera, J. W. AU - Madura, J. D. AU - Dick, T. J. AU - Hura, G. L. AU - Head-Gordon, T. JF - J. Chem. Phys. PY - 2004/// VL - 120 SP - 9665 DO - 10.1063/1.1683075 ER - TY - JOUR AU - Mahoney, M. W. AU - Jorgensen, W. L. JF - J. Chem. Phys. PY - 2000/// VL - 112 SP - 8910 DO - 10.1063/1.481505 ER - TY - JOUR AU - Rick, S. W. JF - J. Chem. Phys. PY - 2004/// VL - 120 SP - 6085 DO - 10.1063/1.1652434 ER - TY - JOUR AU - Fanourgakis, G. S. AU - Xantheas, S. S. JF - J. Chem. Phys. PY - 2008/// VL - 128 SP - 074506 DO - 10.1063/1.2837299 ER - TY - JOUR AU - Burnham, C. J. AU - Anick, D. J. AU - Mankoo, P. K. AU - Reiter, G. F. JF - J. Chem. Phys. PY - 2008/// VL - 128 SP - 154519 DO - 10.1063/1.2895750 ER - TY - JOUR AU - Ren, P. Y. AU - Ponder, J. W. JF - J. Phys. Chem. B PY - 2004/// VL - 108 SP - 13427 DO - 10.1021/jp0484332 ER - TY - JOUR AU - Ponder, J. W. AU - Wu, C. AU - Ren, P. AU - Pande, V. S. AU - Chodera, J. D. AU - Schnieders, M. J. AU - Haque, I. AU - Mobley, D. L. AU - Lambrecht, D. S. AU - DiStasio, R. A., Jr AU - Head-Gordon, M. AU - Clark, G. N. I. AU - Johnson, M. E. AU - Head-Gordon, T. JF - J. Phys. Chem. B PY - 2010/// VL - 114 SP - 2549 DO - 10.1021/jp910674d ER - TY - JOUR AU - Kumar, R. AU - Wang, F.-F. AU - Jenness, G. R. AU - Jordan, K. D. JF - J. Chem. Phys. PY - 2010/// VL - 132 SP - 014309 DO - 10.1063/1.3276460 ER - TY - JOUR AU - Mas, E. M. AU - Szalewicz, K. AU - Bukowski, R. AU - Jeziorski, B. JF - J. Chem. Phys. PY - 1997/// VL - 107 SP - 4207 DO - 10.1063/1.474795 ER - TY - JOUR AU - Mas, E. M. AU - Bukowski, R. AU - Szalewicz, K. AU - Groenenboom, G. C. AU - Wormer, P. E. S. AU - van der Avoird, A. JF - J. Chem. Phys. PY - 2000/// VL - 113 SP - 6687 DO - 10.1063/1.1311289 ER - TY - JOUR AU - Cencek, W. AU - Szalewicz, K. AU - Leforestier, C. AU - van Harrevelt, R. AU - van der Avoird, A. JF - Phys. Chem. Chem. Phys. PY - 2008/// VL - 10 SP - 4716 DO - 10.1039/b809435g ER - TY - JOUR AU - Torheyden, M. AU - Jansen, G. JF - Mol. Phys. PY - 2006/// VL - 104 SP - 2101 DO - 10.1080/00268970600679188 ER - TY - JOUR AU - Cisneros, G. A. AU - Wikfeldt, K. T. AU - Ojamäe, L. AU - Lu, J. AU - Xu, Y. AU - Torabifard, H. AU - Bartok, A. P. AU - Csányi, G. AU - Molinero, V. AU - Paesani, F. JF - Chem. Rev. PY - 2016/// VL - 116 SP - 7501 DO - 10.1021/acs.chemrev.5b00644 ER - TY - JOUR AU - Ren, P. AU - Ponder, J. W. JF - J. Comput. Chem. PY - 2002/// VL - 23 SP - 1497 DO - 10.1002/jcc.10127 ER - TY - JOUR AU - Burnham, C. J. AU - Li, J. AU - Xantheas, S. S. AU - Leslie, M. JF - J. Chem. Phys. PY - 1999/// VL - 110 SP - 4566 DO - 10.1063/1.478797 ER - TY - JOUR AU - Gresh, N. AU - Claverie, P. AU - Pullman, A. JF - Theor. Chim. Acta PY - 1984/// VL - 66 SP - 1 DO - 10.1007/BF00577135 ER - TY - JOUR AU - Piquemal, J.-P. AU - Cisneros, G. A. AU - Reinhardt, P. AU - Gresh, N. AU - Darden, T. A. JF - J. Chem. Phys. PY - 2006/// VL - 124 SP - 104101 DO - 10.1063/1.2173256 ER - TY - JOUR AU - Piquemal, J.-P. AU - Chevreau, H. AU - Gresh, N. JF - J. Chem. Theory Comput. PY - 2007/// VL - 3 SP - 824 DO - 10.1021/ct7000182 ER - TY - JOUR AU - Day, P. N. AU - Jensen, J. H. AU - Gordon, M. S. AU - Webb, S. P. AU - Stevens, W. J. AU - Krauss, M. AU - Garmer, D. AU - Basch, H. AU - Cohen, D. JF - J. Chem. Phys. PY - 1996/// VL - 105 SP - 1968 DO - 10.1063/1.472045 ER - TY - JOUR AU - Guidez, E. B. AU - Gordon, M. S. JF - J. Phys. Chem. A PY - 2017/// VL - 121 SP - 3736 DO - 10.1021/acs.jpca.6b11403 ER - TY - JOUR AU - Maheshwary, S. AU - Patel, N. AU - Sathyamurthy, N. AU - Kulkarni, A. D. AU - Gadre, S. R. JF - J. Phys. Chem. A PY - 2001/// VL - 105 SP - 10525 DO - 10.1021/jp013141b ER - TY - JOUR AU - Kulkarni, A. D. AU - Ganesh, V. AU - Gadre, S. R. JF - J. Chem. Phys. PY - 2004/// VL - 121 SP - 5043 DO - 10.1063/1.1780156 ER - TY - BOOK AU - Stone, A. T1 - The Theory of Intermolecular Forces PY - 2013/// PB - Oxford University Press ER - TY - JOUR AU - Mas, E. M. AU - Bukowski, R. AU - Szalewicz, K. JF - J. Chem. Phys. PY - 2003/// VL - 118 SP - 4404 DO - 10.1063/1.1542872 ER - TY - JOUR AU - Hodges, M. P. AU - Stone, A. J. AU - Xantheas, S. S. JF - J. Phys. Chem. A PY - 1997/// VL - 101 SP - 9163 DO - 10.1021/jp9716851 ER - TY - JOUR AU - Milet, A. AU - Moszynski, R. AU - Wormer, P. E. S. AU - van der Avoird, A. JF - J. Phys. Chem. A PY - 1999/// VL - 103 SP - 6811 DO - 10.1021/jp990773d ER - TY - JOUR AU - Podeszwa, R. AU - Szalewicz, K. JF - J. Chem. Phys. PY - 2007/// VL - 126 SP - 194101 DO - 10.1063/1.2733648 ER - TY - JOUR AU - Schütz, M. AU - Bürgi, T. AU - Leutwyler, S. AU - Bürgi, H. B. JF - J. Chem. Phys. PY - 1993/// VL - 99 SP - 5228 DO - 10.1063/1.465991 ER - TY - JOUR AU - Hapka, M. AU - Rajchel, Ł. AU - Modrzejewski, M. AU - Schäffer, R. AU - Chałasiński, G. AU - Szczęśniak, M. M. JF - J. Chem. Phys. PY - 2017/// VL - 147 SP - 084106 DO - 10.1063/1.4986291 ER - TY - JOUR AU - Misquitta, A. J. AU - Stone, A. J. JF - J. Chem. Theory Comput. PY - 2008/// VL - 4 SP - 7 DO - 10.1021/ct700104t ER - TY - JOUR AU - Heßelmann, A. AU - Jansen, G. JF - Chem. Phys. Lett. PY - 1999/// VL - 315 SP - 248 DO - 10.1016/S0009-2614(99)01251-8 ER - TY - JOUR AU - Heßelmann, A. AU - Jansen, G. JF - J. Chem. Phys. PY - 2000/// VL - 112 SP - 6949 DO - 10.1063/1.481309 ER - TY - JOUR AU - Heßelmann, A. AU - Görling, A. JF - Mol. Phys. PY - 2010/// VL - 108 SP - 359 DO - 10.1080/00268970903476662 ER - TY - JOUR AU - Heßelmann, A. AU - Görling, A. JF - Mol. Phys. PY - 2011/// VL - 109 SP - 2473 DO - 10.1080/00268976.2011.614282 ER - TY - JOUR AU - Bleiziffer, P. AU - Heßelmann, A. AU - Görling, A. JF - J. Chem. Phys. PY - 2012/// VL - 136 SP - 134102 DO - 10.1063/1.3697845 ER - TY - JOUR AU - Talman, J. D. AU - Shadwick, W. F. JF - Phys. Rev. A PY - 1976/// VL - 14 SP - 36 DO - 10.1103/PhysRevA.14.36 ER - TY - JOUR AU - Görling, A. JF - Phys. Rev. Lett. PY - 1999/// VL - 83 SP - 5459 DO - 10.1103/PhysRevLett.83.5459 ER - TY - JOUR AU - Hirata, S. AU - Ivanov, S. AU - Grabowski, I. AU - Bartlett, R. J. AU - Burke, K. AU - Talman, J. D. JF - J. Chem. Phys. PY - 2001/// VL - 115 SP - 1635 DO - 10.1063/1.1381013 ER - TY - JOUR AU - Holas, A. AU - Cinal, M. JF - Phys. Rev. A PY - 2005/// VL - 72 SP - 032504 DO - 10.1103/PhysRevA.72.032504 ER - TY - JOUR AU - Heaton-Burgess, T. AU - Bulat, F. A. AU - Yang, W. JF - Phys. Rev. Lett. PY - 2007/// VL - 98 SP - 256401 DO - 10.1103/PhysRevLett.98.256401 ER - TY - JOUR AU - Heßelmann, A. AU - Götz, A. W. AU - Della Sala, F. AU - Görling, A. JF - J. Chem. Phys. PY - 2007/// VL - 127 SP - 054102 DO - 10.1063/1.2751159 ER - TY - JOUR AU - Heßelmann, A. AU - Jansen, G. JF - Chem. Phys. Lett. PY - 2002/// VL - 357 SP - 464 DO - 10.1016/S0009-2614(02)00538-9 ER - TY - JOUR AU - Heßelmann, A. AU - Jansen, G. JF - Chem. Phys. Lett. PY - 2002/// VL - 362 SP - 319 DO - 10.1016/S0009-2614(02)01097-7 ER - TY - JOUR AU - Misquitta, A. AU - Szalewicz, K. JF - Chem. Phys. Lett. PY - 2002/// VL - 357 SP - 301 DO - 10.1016/S0009-2614(02)00533-X ER - TY - JOUR AU - Heßelmann, A. AU - Jansen, G. JF - Chem. Phys. Lett. PY - 2003/// VL - 367 SP - 778 DO - 10.1016/S0009-2614(02)01796-7 ER - TY - JOUR AU - Misquitta, A. J. AU - Jeziorski, B. AU - Szalewicz, K. JF - Phys. Rev. Lett. PY - 2003/// VL - 91 SP - 033201 DO - 10.1103/PhysRevLett.91.033201 ER - TY - JOUR AU - Heßelmann, A. AU - Jansen, G. JF - Phys. Chem. Chem. Phys. PY - 2003/// VL - 5 SP - 5010 DO - 10.1039/b310529f ER - TY - JOUR AU - Heßelmann, A. AU - Jansen, G. AU - Schütz, M. JF - J. Chem. Phys. PY - 2005/// VL - 122 SP - 014103 DO - 10.1063/1.1824898 ER - TY - JOUR AU - Misquitta, A. J. AU - Podeszwa, R. AU - Jeziorski, B. AU - Szalewicz, K. JF - J. Chem. Phys. PY - 2005/// VL - 123 SP - 214103 DO - 10.1063/1.2135288 ER - TY - JOUR AU - Jansen, G. JF - Wiley Interdiscip. Rev.: Comput. Mol. Sci. PY - 2013/// VL - 4 SP - 127 DO - 10.1002/wcms.1164 ER - TY - JOUR AU - Görling, A. JF - Int. J. Quantum Chem. PY - 1998/// VL - 69 SP - 265 DO - 10.1002/(SICI)1097-461X(1998)69:3<265::AID-QUA6>3.0.CO;2-T ER - TY - JOUR AU - Görling, A. JF - Phys. Rev. A PY - 1998/// VL - 57 SP - 3433 DO - 10.1103/PhysRevA.57.3433 ER - TY - JOUR AU - Hirata, S. AU - Ivanov, S. AU - Grabowski, I. AU - Bartlett, R. J. JF - J. Chem. Phys. PY - 2002/// VL - 116 SP - 6468 DO - 10.1063/1.1460869 ER - TY - JOUR AU - Shigeta, Y. AU - Hirao, K. AU - Hirata, S. JF - Phys. Rev. A PY - 2006/// VL - 73 SP - 010502 DO - 10.1103/PhysRevA.73.010502 ER - TY - JOUR AU - Heßelmann, A. AU - Ipatov, A. AU - Görling, A. JF - Phys. Rev. A PY - 2009/// VL - 80 SP - 012507 DO - 10.1103/PhysRevA.80.012507 ER - TY - JOUR AU - Ipatov, A. AU - Heßelmann, A. AU - Görling, A. JF - Int. J. Quantum Chem. PY - 2010/// VL - 110 SP - 2202 DO - 10.1002/qua.22561 ER - TY - JOUR AU - Heßelmann, A. AU - Görling, A. JF - J. Chem. Phys. PY - 2011/// VL - 134 SP - 034120 DO - 10.1063/1.3517312 ER - TY - JOUR AU - Chałasiński, G. AU - Szcześniak, M. M. JF - Mol. Phys. PY - 1988/// VL - 63 SP - 205 DO - 10.1080/00268978800100171 ER - TY - JOUR AU - Xantheas, S. S. JF - J. Chem. Phys. PY - 1994/// VL - 100 SP - 7523 DO - 10.1063/1.466846 ER - TY - JOUR AU - Mhin, B. J. AU - Kim, J. AU - Lee, S. AU - Lee, J. Y. AU - Kim, K. S. JF - J. Chem. Phys. PY - 1994/// VL - 100 SP - 4484 DO - 10.1063/1.466279 ER - TY - JOUR AU - Gregory, J. K. AU - Clary, D. C. JF - J. Phys. Chem. C PY - 1996/// VL - 100 SP - 18014 DO - 10.1021/jp9616019 ER - TY - JOUR AU - Curtiss, L. A. AU - Raghavachari, K. AU - Redfern, P. C. AU - Rassolov, V. AU - Pople, J. A. JF - J. Chem. Phys. PY - 1998/// VL - 109 SP - 7764 DO - 10.1063/1.477422 ER - TY - JOUR AU - Dunning, T. H., Jr JF - J. Chem. Phys. PY - 1989/// VL - 90 SP - 1007 DO - 10.1063/1.456153 ER - TY - JOUR AU - Bak, K. L. AU - Jørgensen, P. AU - Olsen, J. AU - Helgaker, T. AU - Klopper, W. JF - J. Chem. Phys. PY - 2000/// VL - 112 SP - 9229 DO - 10.1063/1.481544 ER - TY - JOUR AU - Boys, S. F. AU - Bernardi, F. JF - Mol. Phys. PY - 1970/// VL - 19 SP - 553 DO - 10.1080/00268977000101561 ER - TY - GEN N1 - MOLPRO, a package of ab initio programs, 2015.1;TTI - Technologie-Transfer-Initiative GmbH an der Universität Stuttgart: Stuttgart, Germany, 2015. see http://www.molpro.net ER - TY - JOUR AU - Werner, H.-J. AU - Knowles, P. J. AU - Knizia, G. AU - Manby, F. R. AU - Schütz, M. JF - Wiley Interdiscip. Rev.: Comput. Mol. Sci. PY - 2012/// VL - 2 SP - 242 DO - 10.1002/wcms.82 ER - TY - JOUR AU - Weigend, F. AU - Ahlrichs, R. JF - Phys. Chem. Chem. Phys. PY - 2005/// VL - 7 SP - 3297 DO - 10.1039/b508541a ER - TY - JOUR AU - Axilrod, B. M. AU - Teller, E. JF - J. Chem. Phys. PY - 1943/// VL - 11 SP - 299 DO - 10.1063/1.1723844 ER - TY - JOUR AU - Bates, D. M. AU - Tschumper, G. S. JF - J. Phys. Chem. A PY - 2009/// VL - 113 SP - 3555 DO - 10.1021/jp8105919 ER - TY - JOUR AU - Hincapie, G. AU - Acelas, N. AU - Castaño, M. AU - David, J. AU - Restrepo, A. JF - J. Phys. Chem. A PY - 2010/// VL - 114 SP - 7809 DO - 10.1021/jp103683m ER - TY - JOUR AU - Chen, Y. AU - Li, H. JF - J. Phys. Chem. A PY - 2010/// VL - 114 SP - 11719 DO - 10.1021/jp104822e ER -